Леґран був широко відомий як автор музики до фільмів, він 13 разів був номінований на «Оскар» і тричі отримував цю нагороду – за пісню до фільму «Афера Томаса Крауна» в 1969 році, музику до фільмів «Літо 42 року» в 1972-му і «Єнтл» в 1984-му.

Популярність музикантові принесла музика до фільму «Шербурґзькі парасольки», в якому головну роль виконала Катрін Деньов. Ця кінострічка отримала «Золоту пальмову гілку» Каннського кінофестивалю  1964 року.

За свою кар’єру Леґран співпрацював з Едіт Піаф, Реєм Чарльзом, Жаном Кокто, Френком Сінатрою і кінорежисером Орсоном Веллсом.